《应用催化B-环境》发表我校研究团队在电催化CO2还原领域最新研究成果

近日，我校77779193永利乔锦丽教授团队在电催化CO₂还原领域取得重要进展，相关成果以《自生长于氮掺杂碳布具有三维分级蜂窝状的铜锡双金属催化电极高效用于电化学还原二氧化碳》(Self-growing Cu/Sn Bimetallic Electrocatalysts on Nitrogen-Doped Porous Carbon Cloth with 3D-Hierarchical Honeycomb Structure for Highly Active Carbon Dioxide Reduction. Applied Catalysis B:  Environmental 2019)为题，被国际环境领域著名期刊《Applied Catalysis B:  Environmental》（影响因子14.229）接收。该论文第一作者为77779193永利博士生彭芦苇。

（自生长电极的制备流程图及催化CO₂机理图）

CO₂电化学还原成高附加值的燃料和化学品被认为是缓解环境问题（全球变暖和气候变化）和储存间歇性可再生能源（风能和太阳能）的有效途径。然而，从技术和经济角度将二氧化碳直接转化为碳氢化合物需要开发高选择性，高活性和高稳定性的电催化剂。其中，铜基催化剂可将CO₂还原为多价碳氢化合物，如一氧化碳, 甲酸, 甲烷, 乙烯以及乙醇等，但较差的稳定性以及较低目标产物的法拉第效率总是无法避免的。锡基催化剂被广泛认为在CO₂电化学还原领域具有较高目标产物的法拉第效率，通常高于80%，即使在高过电势的情况下，锡基催化剂的活性并不是很理想，通常电流密度较小。因此如何避免铜基和锡基催化剂的缺点并充分发挥二者的优点是一个亟待解决的问题。

课题组针对此问题开展了相关研究，成功合成了生长于氮掺杂碳布上具有3D-蜂窝状结构的铜锡合金催化电极。该电极独特的形貌和缺陷位不仅有利于电解液的扩散，还可以作为特定空间用于限域CO₂还原中间体, 同时为CO₂还原提供更多的活性位点。基于此，CO₂可跟随着电解液流入这种孔结构被充分还原，同时产物也可跟随电解液流出。另外，高导电性的氮掺杂碳布作为导电基底，有利于电子在基底和金属催化剂之间的界面有效传导。

（碳酸氢钾浓度影响图）

论文第一作者彭芦苇告诉记者，从不断的实验积累发现到探索其背后的科学研究价值，这是在无数次尝试、无数次积累后，课题组取得的一次特别宝贵的收获，激发大家更多的研究能量和坚持。课题组通过合理的实验设计、反复的试验与验证，率先从生长基底（碳布）角度出发，成功改善了生长基底的导电性及“铆定作用”和独特的“限域”作用，同时也解释了催化电极的失活机理及反应进行中电极表面的氧化还原态。此外，由于本领域关注大多在电极性能的提高，鲜有研究工作关注电解液的影响，因此团队对电解液浓度进行了探究，证实了电解液浓度的不同对促进3D-蜂窝状结构铜锡电极电催化CO2还原具有重要影响。此篇工作是乔锦丽教授课题组本年度第5篇影响因子超过10（IF>10）的研究论文。该项工作得到了国家基金委重大计划和上海市科学委员会基础重点项目的支持。